1 引 言

熔铸装药是将熔化的液态炸药注入弹体或模具后冷却凝固成型的方法，因其设备简单可适应各种弹型而得到广泛应用，但其工艺参数对装药质量影响较大。在熔铸炸药成型质量研究方面，宏观上，在熔态炸药注入弹体（或模具）过程及继续冷却凝固过程中，温度场、流场、应力场的变化以及装药弊病的形成过程已经可以用数值模拟技术进行观察和预测^[1,2]。在探索研究熔铸炸药的微观结晶组织方面，牛国涛等^[3]将2,4‑二硝基苯甲醚（DNAN）和TNT加热熔化后再自然冷却，期间利用放大倍率100倍的光电显微镜观测了DNAN及TNT的熔融结晶过程。田勇等^[4]利用微焦点工业CT(μCT)对TNT炸药熔铸结晶成型过程进行了试验研究，获得了成型TNT炸药柱内部结晶与成型质量的三维微观结构及其分布的演化特征与规律。大量的实验与研究表明，熔铸炸药内部的晶体形貌与尺寸将会在一定程度上影响炸药的使用性与安全性，粗大树枝晶与柱状晶的存在不仅会导致成型药柱内部易出现缝隙和裂纹，还会影响炸药的爆轰性能^[5]。目前，对于熔铸炸药内部结晶组织的研究主要通过对成型药柱或药柱切片进行直接观测来实现，但通过数值模拟技术对炸药柱内的结晶组织进行研究的方法在国内外还未见文献报道。如能通过计算机仿真技术对熔铸炸药内部的结晶组织进行探索和研究，可有效降低生产和实验成本，并对熔铸炸药浇注工艺的优化起到重要作用。

随着计算机技术与工程应用软件技术的发展，Rappaz M与Gandin Ch等^[6,7,8]首先利用元胞自动机法（CA）对金属凝固中结晶组织的形成进行了数值模拟研究，并将有限元法（FE）与元胞自动机法(CA)耦合起来建立了CA‑FE数学模型。为了探索和研究TNT熔铸炸药内部的结晶组织，改善药柱的微观成型质量，本研究采用CA‑FE耦合模型对TNT熔铸炸药内部结晶组织进行数值模拟，并提出相应的晶粒细化方法。

2 数学模型

2.1 形核模型

CA模型采用基于正态分布的连续函数来处理熔体内部形核（体形核）与模具内壁处的形核（面形核）。体形核密度与面形核密度可以由连续而非离散的函数dn/d(ΔT)即正态分布来描述，具体见式（1）：

式中,n为晶粒密度，m^-3(体密度)，m^-2(面密度)；ΔT为过冷度，℃；n_max为正态分布从0到∞积分得到的最大形核密度，m^-3(体最大形核密度)，m^-2(面最大形核密度)；ΔT_max为平均形核过冷度，℃；ΔT_σ为形核过冷度标准方差，℃。

2.2 枝晶生长动力学模型

枝晶生长动力学数学模型采用Kurz、Giovanola等提出的KGT模型^[9]，熔体凝固界面前沿的过冷度ΔT，见式（2）：

式中,ΔT为总过冷度，℃；ΔT_c为成分过冷度，℃；ΔT_r为固‑液界面曲率过冷度，℃；ΔT_k生长动力学过冷度，℃；ΔT_t为热力学过冷度，℃。

为了加快模拟计算时的速度，可对KGT模型进行拟合简化，得到反映枝晶尖端生长速度的三次多项式,见式（3）：

式中,a₂为第一生长系数，m·s^-1·K^-2；a₃为第二生长系数，m·s^-1·K^-3；v(ΔT)为枝晶尖端生长速度，m·s^-1。

2.3 CA‑FE模型

CA‑FE数学模型是由有限元法（FE）与元胞自动机法(CA)耦合构成。为了将FE法和CA法耦合到一个模型中，并且引入凝固潜热的影响，确保微观组织是温度场的函数，为此定义了FE节点和CA元胞之间的插值因子，在有限元网格中心的CA元胞与有限元节点之间分别具有非零的插值因子。这些因子结合FE节点的温度就可以确定网格中元胞处的温度。在节点处，采用同样的插值因子对树枝晶形核、生长过程释放的潜热求和，更新节点温度^[10]。

CA‑FE模型的工作流程为：凝固区域首先使用FE法中的粗网格对铸件进行宏观温度场与流场模拟，在此粗网格内继续划分为更细、更均匀的节点，然后将FE法与CA法进行耦合，最后，在FE粗网格的基础上，使用CA法中的细密网格进行微观晶粒模拟^[7]。

3 数值模拟

纯TNT熔铸炸药采用无冒口补缩的方式浇注成型，TNT物性参数见表1^[11]，模具规格为Φ110 mm×130 mm，壁厚为10 mm，材质为纯铝，炸药与铝模具的界面换热系数为20 W·m^-2·K^-1，冷却环境设置为20 ℃空冷，炸药浇注温度为86 ℃,熔铸TNT的单个晶胞尺寸为120 μm^[5]，其它形核参数见表2。药柱内部宏观缩松与缩孔模拟结果见图1和图2。图3为炸药柱内部径向CT扫描，由文献[12]给出。选取距离模具底部82.5 mm处的径向无厚度切片作为研究对象，晶粒形貌及尺寸统计结果见图4。

图1 炸药柱轴向切片缩松与缩孔预测图

Fig.1 Axial section shrinkage prediction

图2 炸药柱缩松与缩孔三维预测图

Fig.2 3D shrinkage prediction

图3 炸药柱径向CT扫描^[12]

Fig.3 CT radial scanning of explosive column^[12]

图4 晶粒形貌及尺寸统计图

Fig.4 Grain morphology and size statistics

从图3炸药柱内部径向CT扫描图像可以看出，模具内壁附近的炸药由于冷却速度快，易形成等轴细晶区，且致密度较好，无孔隙产生，而药柱内部则主要由树枝晶和柱状晶构成，其在冷却过程中产生的孔隙也随之拉长变形。CT扫描结果（图3）与所示的晶粒模拟结果（图4）一致性较高。

4 结果与讨论

4.1 形核过冷度对晶粒的影响

4.1.1 过冷度对晶体生长的影响

过冷度是指熔体的理论结晶温度与实际结晶温度的差值，是熔体产生凝固行为的驱动力。由式（1）与式（3）可知，熔体内产生的过冷度越大，生成的晶核数量就越多，晶体的生长速度也越快。由于晶体在熔体内存在竞争生长机制，晶核数量的增多及晶体生长速度的加快会导致单个晶体的生长空间受限，有利于小尺寸等轴晶的生成，抑制大尺寸的树枝晶、柱状晶和等轴晶的生长。

4.1.2 体形核过冷度对晶粒的影响

体形核过冷度为熔体内部形核所需过冷度，是熔体凝固结晶难易程度的判据。改变表2中的ΔT_v，不同ΔT_v对晶粒形貌及尺寸的影响见图5。ΔT_v的递增顺序为1，2，3 ℃，晶粒平均尺寸的递增顺序为458.5,547.8 μm和715.5 μm，在模具内壁附近，由于激冷效果的作用，始终会形成一薄层细密等轴晶区，而柱体内部的等轴晶则逐渐向粗大柱状晶和树枝晶过渡。

a. 1 ℃

b. 2 ℃

c. 3 ℃

图5 体形核过冷度对晶粒形貌及尺寸的影响

Fig.5 Effect of volume undercooling on grain morphology and size

在给定的冷却条件下：（1）若体形核过冷度很小（见图5a），熔体内形核较容易。在液相炸药刚浇注完成时，由于模具的温度很低，导致内壁附近液相区的过冷度激增，晶核的大量生成与晶体的快速生长使柱晶和枝晶没有生长空间，最终形成外层等轴细晶区。在凝固过程中期，由于外围薄层固相区的导热系数很低，使剩余液相区向外传递的热流量减少，中心高温液相区无法形核，形核只能发生在外围等轴晶区前沿的低温液相区内，但这一区域的过冷度较低，生成的晶核以较慢的速度生长成柱晶和枝晶，最终形成柱状和树枝晶区。在凝固过程后期，随着外围固相区增厚，向外传递的热流量进一步减少，尚未凝固的液相区温度较高，伸向液相区生长的枝晶与柱晶尖端被熔断，游离在液相区的大量碎晶会成为新的晶核，随着凝固过程的进行，这些碎晶在中心液相区竞争生长为小尺寸等轴晶，并挤占外围柱晶和枝晶的生长空间，最终在铸件中心形成等轴晶区。（2）增大体形核过冷度（见图5b），熔体内形核难度上升。在凝固过程中期，外围等轴晶区前沿的低温液相区内形成的晶核数量减少，相邻晶核之间的横向生长空间变大，导致粗大枝晶和柱晶的生成。在凝固过程后期，粗大枝晶和柱晶向中心液相区生长时不容易被熔断，导致柱状和树枝晶区扩大，同时，中心液相区内的游离碎晶数量减少，少量碎晶最终生长为大尺寸的等轴晶。柱体内粗大晶粒的增多导致晶粒平均尺寸增大。（3）进一步增大形核过冷度（见图5c），由以上讨论可知，柱状和树枝晶区继续扩大，柱体内粗大晶粒进一步增多，晶粒平均尺寸随之增大。

由模拟结果及分析可知：在其它外部冷却条件不变的情况下，熔体结晶所需的过冷度越小越容易形成小尺寸等轴晶。以下措施可有效降低熔体形核过冷度：（1）添加熔点高于熔体的微小颗粒（如纳米级的RDX颗粒或铝粉）可以解决新生固相在液相中的难成问题，使熔体由均质形核转变为异质形核，最终在炸药柱内部获得爆轰性能与力学性能各向同性的细密等轴晶^[13]。（2）将熔体放置在超声波环境下进行凝固也可以降低熔体形核过冷度^[14,15]。

为了突出其它冷却工艺对模拟结果的影响，提高模拟结果对所研究条件的响应度，鉴于图5c中等轴晶与柱状晶、树枝晶共存的情况恰好处于晶形转变的敏感阶段，故以下模拟均以图5c中的模拟结果为基础。

4.1.3 面形核过冷度对晶粒的影响

面形核过冷度为熔体在模具内壁上形核所需过冷度，是熔体凝固结晶难易程度的判据。在图5c模拟结果的基础上，改变熔体的ΔT_s，ΔT_s为3 ℃时的晶粒形貌和尺寸预测图见图5c，ΔT_s为2 ℃和1 ℃时的晶粒形貌和尺寸预测图见图6。随着面形核过冷度由3 ℃降低到1 ℃，晶粒平均尺寸变化极小，其递增顺序为715.5，717.7 μm和719.2 μm，柱体内部晶粒形貌与大小没有明显变化。

a. 2 ℃

b. 1 ℃

图6 面形核过冷度对晶粒形貌及尺寸的影响

Fig.6 Effect of surface undercooling on grain morphology and size

在给定的冷却条件下，当高温熔体注入较低温度的模具时，模具内壁相当于激冷壁，熔体与模具接触的瞬间会产生强烈过冷，其过冷度远远大于熔体在模具内壁上形核所需的过冷度，这也是导致模拟结果对面形核过冷度不敏感的原因，大量晶核在内壁上生成并快速生长，因此会在短时间内形成一薄层等轴细晶区。柱体内部晶体受体形核过冷度影响，与面形核过冷度无关，故柱体内部晶粒形貌与大小没有变化。

由模拟结果和分析可知，面形核过冷度对炸药柱内部晶粒形貌和尺寸的影响极小。

4.2 浇注温度对晶粒的影响

以图5c模拟结果为基础，调整熔铸炸药的浇注温度，晶粒形貌及尺寸模拟结果见图7。随着炸药浇注温度由82 ℃升高到100 ℃，晶粒平均尺寸的递增顺序为729.2,847.0 μm和1114.5 μm，晶粒形貌由细密等轴晶转变为粗大柱状晶和树枝晶。

a. 82 ℃

b. 90 ℃

c. 100 ℃

图7 浇注温度对晶粒形貌及尺寸的影响

Fig.7 Effect of pouring temperature on grain morphology and size

在其它冷却条件不变时：（1）当浇注温度很低时（见图7a），熔体内温度梯度较低，冷却速度较快，容易产生较大的过冷度，从而使晶核生成数量增多，晶体生长速度变快，柱晶和枝晶没有生长的空间，最终得到由等轴晶组成的柱体。（2）提高浇注温度（见图7b），模具的激冷效果降低，外围等轴细晶区缩小。在凝固过程中期，熔体内温度梯度较高，中心部位的高温液相区无法形核，形核只能发生在外围等轴晶区前沿的低温液相区内，但这一区域的过冷度较低，导致晶核形成数量少，晶体生长速度低，适宜粗大枝状和柱状晶的生长，最终形成柱状和树枝晶区。在凝固过程后期，增厚的外围固相区对中心液相区产生保温效果，伸入高温液相区生长的枝晶和柱晶的尖端被熔断，游离的碎晶自由生长为等轴晶，从而在铸体中心形成等轴晶区。柱体内粗大晶体的增多导致晶粒平均尺寸增大。（3）若进一步提高浇注温度（见图7c），由以上讨论可知，模具对液相炸药的激冷效果进一步降低，导致晶核难以在模具内壁附近较高的液相区内形成，外围小尺寸等轴细晶区进一步缩小，少量晶核直接依托内壁生长为粗大的枝晶与柱晶，最终造成晶粒平均尺寸明显变大。

由模拟结果及分析可知：浇注温度越低越有利于小尺寸等轴晶的生长。以稍高于熔体熔点的温度进行浇注将有利于柱体内部形成各向同性的等轴晶，并有效降低晶粒的平均尺寸。

4.3 冷却速度对晶粒的影响

以图5c中模拟结果为基础，调整熔铸炸药的冷却速度，不同的冷却速度对晶粒形貌与尺寸的影响见图8。随着模具的初始温度由30 ℃逐步升高到90 ℃，药柱冷却到20 ℃时的时间由18986 s延长到20625 s,熔体的冷却速度逐渐降低，晶粒平均尺寸递增顺序为719.4,968.6 μm和1149.1 μm，模具内壁表面等轴晶区逐渐消失，柱体中心等轴晶区逐渐扩大。

a. 18986 s

b. 20186 s

c. 20625 s

图8 冷却速度对晶粒形貌及尺寸的影响

Fig.8 Effect of cooling velocity on grain morphology and size

在给定的冷却条件下：（1）当熔体的冷却速度较高时（图8a），模具内壁的激冷效果明显，内壁附近的低温液相区可产生强烈过冷，进而生成大量晶核，形成薄层细密等轴晶区。在凝固过程中期，外围薄层固相区降低了熔体向外传递的热流量，中心高温液相区无法形核，形核只能在外层等轴晶区前沿的低温液相区进行，由于这一区域的过冷度较低，适宜柱晶和枝晶的生长，最终形成柱状和树枝晶区。在凝固过程后期，增厚的外层固相区对剩余熔体产生保温效果，枝晶和柱晶的尖端被熔断，游离的碎晶自由生长为等轴晶，最终在柱体中心形成等轴晶区。（2）降低熔体的冷却速度（图8b），熔体向外传递的热流量减少，模具内壁激冷效果降低，内壁附近液相区的过冷度减小，从而使外围细密等轴晶区厚度减小。在凝固过程中期，在外围等轴晶区前沿的液相区内，由于该区域过冷度较低，适宜柱晶和枝晶的生长。在凝固过程后期，外围固相区较低的导热系数与较高的模具初始温度会对中心尚未凝固的液相区产生良好的保温效果，导致熔断碎晶增多，中心粗大等轴晶区随之扩大。柱体内粗大晶体的增多导致晶粒平均尺寸增大。（3）若进一步降低熔体的冷却速度（如图8c），由以上讨论可知，外层细密等轴晶区完全消失，由粗大等轴晶构成的中心等轴晶区继续扩大，晶粒平均尺寸显著增大。

由模拟结果及分析可知：虽然较低的冷却速度会导致晶粒平均尺寸增大，但却可以抑制柱状晶和树枝晶的生长，有利于中心等轴晶区的扩大。以下措施可以有效降低熔体的冷却速度：选用导热系数较低的模具或减小模具的壁厚、对模具外壁和冒口进行保温、提高模具的初始温度等。

4.4 工艺改进

在图5c模拟结果的基础上，将ΔT_v变更为1 ℃，浇注温度由86 ℃降低到82 ℃，模具初始温度由20 ℃升高到82 ℃，对模具的顶端进行可控保温，保温的温度随时间的变化曲线见图9，保温工作物质为空气，其它冷却条件与形核参数保持不变。图10表示冷却时间为8142 s时，炸药柱内部的温度云图。冷却结束后药柱内的缩松与缩孔预测见图11。晶粒形貌及尺寸模拟结果见图12。

图9 顶部保温曲线

Fig.9 Top heat preservation curve

图10 轴向切片温度云图

Fig.10 Axial section temperature cloud map

图11 炸药柱轴向切片缩松与缩孔预测

Fig.11 Axial section shrinkage prediction

图12 晶粒形貌及尺寸统计图

Fig.12 Grain morphology and size statistics

工艺优化后，药柱内部全部由细密等轴晶组成，晶粒尺寸的分布较为集中，平均尺寸大小为516.9 μm，柱状晶与树枝晶消失，药柱内部结晶组织形貌得到较大改善。在宏观层面上，炸药柱内部能够被模拟软件后处理系统识别出来的较大缩松与缩孔消失，仅在上表面处存在凹陷情况。根据Clausius‑Clapeyron方程，液态TNT的凝固过程将会伴随着体积收缩，所以，宏观缩松与缩孔的消失将导致药柱内细小缩孔的增多。在实际生产实践中，熔铸炸药的装药工艺极其复杂，所有的浇注与凝固过程是在一整套真空振动装药机内进行，在浇注阶段，弹体上部要外加冒口，在凝固阶段，水浴冷却工艺与热芯棒保温工艺同时进行，使熔融炸药的凝固过程自下而上地进行，这些举措均有助于消除药柱内部产生的宏、微观缩松与缩孔。

5 结 论

（1）熔体形核所需的体形核过冷度越低，炸药柱内等轴晶所占比例越大，晶粒平均尺寸越小。当体形核过冷度由3 ℃降低到1 ℃时，晶粒平均尺寸由715.5 μm减小到458.5 μm。

（2）降低熔体的面形核过冷度，药柱内晶粒形貌没有变化，仅对晶粒尺寸由微小影响，当面形核过冷度由4 ℃降低到1 ℃时，晶粒平均尺寸由715.5 μm微增到719.2 μm。

（3）浇注温度越低，越适宜等轴晶的形成，晶粒的平均尺寸越小。当浇注温度由100 ℃降低到82 ℃时，晶粒平均尺寸由1114.5 μm降低到729.2 μm。

（4）降低熔体的冷却速度可以扩大中心等轴晶区的范围，抑制表面细晶、内部树枝晶与柱状晶的生长，但会增大晶粒的平均尺寸。当药柱冷却到20 ℃的时间由18986 s延长到20625 s时，冷却速度逐渐降低，晶粒平均尺寸由719.4 μm增大到1149.1 μm。此外，通过观察成型药柱的缺陷预测图可知：降低熔体的冷却速度可以避免药柱内出现宏观缩松与缩孔，对获得高质量的药柱有一定的帮助。

(责编：高 毅）

参考文献