2. 中国工程物理研究院研究生部, 四川 绵阳 621999
2. Graduate School of CAEP, Mianyang 621999, China
高聚物粘结炸药(PBX)在压制成型过程中, 造型颗粒发生摩擦、挤压、压力传递等行为, 进而影响到压制成型体的微细结构和内部应力分布[1-2]。颗粒细观结构包括颗粒的大小、形状、表面特征和颗粒间的联结以及颗粒的排列组合情况和数量关系, 还包括颗粒间的距离、孔隙大小及其分布特征。这些细观结构是决定炸药物理、力学及其他性质的重要因素, 直接影响到压制成型药柱内部的密度分布和应力集中等, 导致炸药的安全性能和使用性能也随之发生改变。梁华琼等[3]研究了PBX的微显结构和成型过程中的性能参数变化规律, 得到成型件的密度、泊松比、压缩模量和压缩强度与压力呈对数函数关系; 张鹏等[4]研究了PBX代用材料的动态力学行为和微观结构等; 温茂萍等[5-6]研究了等静压和模压两种工艺成型炸药在不同温度和多种加载方式下的力学性能, 常温下等静压和模压成型的炸药力学性能相当, 35~55 ℃范围内等静压成型炸药力学性能更优, 且其力学性能是各向同性的, 而模压炸药件力学性能是各项异性的。
为探索由压制造成的细观结构的改变和宏观性能的关系, 应对各种细观结构特征等进行准确表征。表征颗粒细观结构有电子显微镜、折光匹配显微镜、偏光显微镜、表观密度等测量方法[7-18], 这些方法无法进行内部结构演变过程的观测, 且有些表征方法还会引入二次损伤。随着控制技术和计算机技术的发展, X射线层析成像技术逐渐应用到炸药细观结构表征和过程监测中。张伟斌等[19]利用微焦点X射线层析成像技术, 获取RDX晶体在不同压力下的特征信息, 探讨了晶体位移与破碎、压制密度及分布、填充间隙以及微裂纹分布等, 同时利用微焦点CT技术获得了单向温模压三氨基三硝基苯(TATB)基炸药微细结构的全三维信息[20]。兰琼等[21]采用温压时效处理技术结合微焦点X射线层析成像对处理前后炸药件内部裂纹细观分布及愈合情况进行了表征; 田勇等[22]利用锥束CT技术过程观测炸药凝固过程, 定量测试了结晶特性、密度分布, 分析了炸药结晶体取向与凝固过程中内部热应力的分布相关性。
上述研究主要是对成型前后的炸药进行观测和表征, 结合X射线断层成像技术的特点和在三维体系研究方面的成功经验, 还需进行动态在线检测并实现热、力及其耦合, 在压制过程中对炸药形态特征、孔隙率和颗粒间接触的变化情况进行研究。本研究将特定形状和性能的变形材料植入TATB造型颗粒中, 利用锥束CT技术观测压制过程中变形材料和TATB造型颗粒的形变特征与规律, 研究压制过程中内部结构演变和颗粒运动行为特征, 分析颗粒间相互作用规律和随载荷变化的结构变形响应情况, 为分析压制过程细观结构和力学响应提供研究基础。
2 材料成型与试验方法 2.1 材料试验材料采用中国工程物理研究院化工材料研究所的TATB基粉末晶体, 经水悬浮法造粒呈颗粒状, 松装颗粒粒径为0.5~3 mm。
2.2 压制试验 2.2.1 模具和试验样品压制模具采用聚醚醚酮材料(PEEK), 该材料强度较高, 拉伸强度达200 MPa以上, 并且可以避免金属介质对CT检测的干扰, 模具尺寸为Φ25 mm×40 mm, 孔径为20 mm, 孔壁厚为5 mm, 造型颗粒放入模具中后的松装高度为40 mm, 如此得到Φ20 mm×40 mm的造型颗粒样品。
2.2.2 植入变形材料天然橡胶具有优良的回弹性及可压性、较易发生形变、形状特征容易识别, 密度为0.913 g·cm-3, 弹性模量为2~4 MPa, 0~100 ℃, 回弹性可达85%以上[23]。将天然橡胶制备成Φ20 mm×0.1 mm圆片状, 共5片。在压制实验开始之前先在模具内放入一定高度的造型颗粒, 使最上端面尽量保持平整, 在上端面放置一块制备好的橡胶圆片, 然后继续加入造型颗粒到需要的高度, 通过在上部, 中部和下部不同位置分别植入5片橡胶片以研究不同位置处的典型颗粒变化状态, 如图 1, 橡胶片层从上到下依次编号为1#~5#。
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图 1 橡胶片植入方式 Fig.1 Schematic diagram of implantation rubber slices |
将制备的造型颗粒样品放置于材料试验机上进行压制试验, 见图 1, 压制温度为22 ℃, 压制分为5个阶段, 首先对样品施加5 MPa的载荷, 保压10 min后卸载, 取出进行CT检测。然后对该样品进行复压, 压制压力分别为10, 20, 30 MPa和40 MPa。
2.3 CT试验首先对初始松装状态进行CT扫描, 每个阶段保压结束后都进行一次CT检测。CT检测电压为130 kV, 电流为170 μA, 放大倍率为18, 最小体元尺寸为32 μm。模具在旋转平台上旋转360°, 且每旋转0.3°得到一幅基于X射线吸收的射线图像, 如图 2所示。每次CT检测参数保持相同, 以保证在相同条件下观察造型颗粒和橡胶片的变化情况。
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图 2 CT检测示意图 Fig.2 Schematic diagram of CT scanning |
图 3为造型颗粒在不同成型压力下的三维图像。在0~5 MPa阶段, 样品尺寸大幅度减小, 颗粒主要在压制方向(轴向)发生位移, 靠近上压头的颗粒位移最大, 模具中部和底部的颗粒位移较小, 颗粒间仍存在明显空隙。在5~20 MPa阶段, 样品尺寸变化率开始减小, 造型颗粒堆内部变得致密。增大到30 MPa以后, 尺寸变化率更小, 颗粒间接触点增多, 作用力增大, 密度增高趋势明显。压力为40 MPa时, 颗粒间的孔隙基本消失, 造型颗粒基本被压制密实。
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图 3 造型颗粒在不同成型压力下的三维图像 Fig.3 3D images of explosive granules under different forming pressures |
图 4给出了各成型压力下造型颗粒轴向的CT结果, 在整个压制过程中, 造型颗粒基本保持了完整, 未发现明显的破碎现象。压制的初始阶段, 颗粒形状基本上保持不变, 随着成型压力增大, 一些强度较低的颗粒会变形为椭圆形颗粒, 在10~20 MPa阶段, 随着颗粒的变形和部分颗粒受力发生重排转动, 造型颗粒的长径方向基本沿着模具的径向排布。压力达到30 MPa时, 颗粒之间互相镶嵌和咬合形成稳定的集合体, 颗粒间联结由松散变得紧密。
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图 4 不同成型压力下造型颗粒CT图像(中轴面) Fig.4 CT images of explosive granules under different forming pressures (the medial axis slices) |
压制过程中, 孔隙包括了颗粒内部的孔隙(一次孔隙)和颗粒之间的孔隙(二次孔隙), 如图 5和图 6。由图 5可看出, 在0~10 MPa压力下, 这一阶段颗粒主要发生的是孔隙填充和颗粒重排, 颗粒没有发生大的形变, 因此一次孔隙变化幅度较小, 而且一次孔隙一直到30 MPa时依然存在。由图 6可以看出, 在0~10 MPa压力下, 二次孔隙率的改变量明显, 总孔隙体积和总孔隙率大幅度减小。10 MPa以后二次孔隙已经减少了绝大部分, 孔隙率的变化开始以颗粒的定向排列起主导作用。随着压力的增大, 孔隙率的改变量将越来越小。20 MPa后大多数二次孔隙都消失只剩下部分小孔隙, 基本在压制过程中大孔隙体积减少较多, 变化较大, 大孔隙首先改变, 某些大孔隙分成了两个或多个, 初始小孔隙同后来受压而演化成的小孔隙越来越小, 而且小孔隙的体积改变幅度不大。
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图 5 典型颗粒内部一次孔隙演变 Fig.5 Deformation images of pores inside a representative granule under different forming pressures |
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图 6 典型颗粒堆二次孔隙演变 Fig.6 Deformation images of pores between the representative granules |
另外, 在压制的过程中可发现靠近模具壁的周围区域孔隙比中间区域孔隙减少快, 上部孔隙减少比下部快。这与炸药的成型模式有关。在施加压力成型过程中, 造型颗粒向侧面膨胀对模壁施加作用力, 模壁也对造型颗粒产生反作用力即侧压力。而边缘区域是受到侧压力挤压最严重的区域, 因而颗粒间隙较小, 密实性更好。
3.2.2 截面局部孔隙图 7和图 8为压制不同阶段距顶面5 mm和距底面5 mm处的造型颗粒横截面。由图可知, 横截面的不同位置处的粒径大小和分布存在差别, 在距顶面5 mm处(图 7), 颗粒分布比较均匀, 较为致密, 孔隙率相对较小; 而在距底面5 mm位置处(图 8), 颗粒相对松散, 孔隙率相对较大。
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图 7 不同成型压力下距顶面5 mm处造型颗粒横截面 Fig.7 The cross sections 5 mm away from the top surface of explosive granules under different forming pressures |
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图 8 不同成型压力下距底面5 mm处造型颗粒横截面 Fig.8 The cross sections 5 mm away from the root of explosive granules under different forming pressures |
图 9为孔隙率随压力的变化规律, 表 1为上、中、下各部位的孔隙率变化统计, 由图 9和表 1可知，在压制初期(0~10 MPa), 上、中、下各部位孔隙率下降都很快, 孔隙率分别减少了73%，62%和58%, 上部孔隙减少相对较快。20 MPa后各部分孔隙率变化不大。在整个压制阶段, 上部孔隙率总共减少了99.9%, 而中部和下部分别是97.9%和95%。在压制每个阶段孔隙率都是沿轴向由上至下递增。
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图 9 孔隙率变化规律 Fig.9 Curves of porosity vs pressure at different position |
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表 1 孔隙率变化统计 Tab.1 Porosity change statistics |
在压制过程中, 造型颗粒堆在径向上大致分为两个部分:即中间区域和靠近模具壁的周边区域。从中间区域和周边区域中分别提取部分边界清晰和运动明显的颗粒堆Ⅰ和颗粒堆Ⅱ进行颗粒运动和相互作用力分析。
图 10为颗粒堆Ⅰ中颗粒随成型压力增大的变化过程。其中颗粒1和颗粒2在压制过程中基本只发生了垂直的平动, 本身没有发生转动, 而颗粒3, 5, 6在向下运动的同时还发生了顺时针的转动, 颗粒4发生了沿径向的变形, 由比较规则的球体变为椭球体。所有颗粒在向下运动的同时向中间聚集, 形成密实的颗粒集合体, 说明颗粒之间还存在径向的作用力使得颗粒间发生团聚, 以至于在30 MPa成型压力以上时已经不能清楚地分辨颗粒间的边界。
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图 10 颗粒堆Ⅰ压实变化过程CT图像 Fig.10 CT images of granular pileⅠ deformation during compacting |
颗粒堆Ⅰ颗粒间受力如图 11所示, 施加外力后, 部分颗粒挤入孔隙中, 颗粒的相对位置错动调整, 颗粒间发生剪切位移。由于大部分颗粒间接触较松散, 剪切作用只需克服颗粒之间点接触阻力, 较小的外加压力即可实现。这一阶段颗粒主要向下运动, 大量颗粒向下运动填充孔隙累积的结果在宏观上表现为非线性的压实变形。在孔隙填充达到一定的程度时, 一些区域的颗粒将基本处于紧密排列的状态。若继续加压, 颗粒除继续被压实外, 还会在颗粒间的最薄弱接触界面上产生界面滑动。
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图 11 颗粒堆Ⅰ压实变形过程 Fig.11 Compacting deformation of granular pileⅠ |
图 12为颗粒堆Ⅱ中颗粒随成型压力增大的变化过程。其中颗粒1沿顺时针方向发生了小角度的转动, 颗粒3在转动的同时由球体变形为椭球体, 颗粒5由于上下颗粒的挤压变成形状不规则的颗粒, 颗粒2在10 MPa时由于颗粒间的充填作用下降到颗粒3和颗粒4之间, 但是随着成型压力的增大, 颗粒2受到来自下方颗粒较大的作用力又重新回到了颗粒1和颗粒3之间。
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图 12 颗粒堆Ⅱ压实变化过程CT图像 Fig.12 CT images of granular pile Ⅱ deformation during compacting |
模具周边部位的颗粒在载荷作用下的密实过程变化阶段与中间区域基本类似, 但是各个阶段的变化并不完全相同。在刚开始时仍然表现为孔隙填充, 但有部分颗粒的运动不是向下而是向侧下方发展。这一过程处于运动颗粒下方的颗粒向下压实, 处于运动颗粒侧上方的造型颗粒则向上变形, 如图 13所示。当压实进行到一定程度后, 两侧颗粒中的孔隙大部分被颗粒填充, 被拱起的颗粒又由于上方颗粒向下挤压继续向下运动。
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图 13 颗粒堆Ⅱ拱起变形过程 Fig.13 Arching deformation of granular pile Ⅱ |
图 14反映了不同成型压力下内置于造型颗粒中不同橡胶片层发生的形变情况。在松装状态下, 每层橡胶片表面都保持较平整状态。当上压头向下行接触到颗粒, 橡胶片层也相应地发生变形。上压头下方的颗粒受到压头的压力垂直往下运动。由于模具的对称性, 上压头中心线下方附近的颗粒受到两边颗粒的约束, 难以侧向流动, 最后橡胶片呈现向下凹的弧状的分布。由该形状可知在样品中部颗粒向下发生的位移大于靠近模具壁的颗粒。
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图 14 橡胶片位移随成型压力的变化曲线 Fig.14 Curves of rubber slice displacement varying with pressure |
由图 14可以看出, 橡胶片的中部和边缘的位移趋势几乎是一致的, 由此可知在径向方向上颗粒力的传递是相对均匀的。在轴向方向上, 橡胶片的位移主要发生在0~10 MPa, 在20 MPa之后只向下发生较小位移。而且橡胶片1#, 2#, 3#随成型压力变化位移量较大, 而位于底部附近橡胶片4#和5#随成型压力变化位移量较小, 说明颗粒间的重排和填充主要发生在上部和中部, 而底部相对较少。
这可能是因为摩擦力是导致橡胶片呈现这种形变的因素之一, 也是产生应力不均匀性的一个主要原因。在压制过程中摩擦力包括:模具和颗粒间的外摩擦力, 颗粒之间的内摩擦力。摩擦力会阻止成型压力向下传递, 在压制的初始阶段, 外压力远远大于内外摩擦力, 颗粒很容易向下发生位移, 同时内部橡胶片也被带动往下快速地移动, 随着炸药被压缩的同时, 颗粒间产生越来越大的颗粒间作用力, 内摩擦力也随之增大, 颗粒以及橡胶片的移动也越来越慢。由于模具与颗粒间的外摩擦力方向是向上, 而颗粒间的内摩擦力方向是随机的, 所以中间区域的颗粒向下发生的位移比靠近模具壁附近区域颗粒发生的位移要大, 这也使得橡胶片中部下降的幅度大于周围的区域。
4 结论利用X射线层析成像技术观察了TATB造型颗粒压制过程中颗粒变形和结构演变, 得到以下结论:
(1) 在整个压制过程中造型颗粒基本保持了完整, 颗粒受压变形后的长径方向基本沿着模具的径向排布。模具中部的颗粒主要发生向下的压实变形, 靠近模具壁的颗粒在发生向下的压实变形同时还会发生拱起变形, 持续加压后, 被拱起的颗粒又由于上方颗粒向下挤压继续向下的运动。
(2) 一次孔隙变化较慢, 二次孔隙变化较快, 孔隙率减少主要发生在压制初期, 上部、中部和下部分别减少了73%、62%和58%, 在压制的每个阶段孔隙率都是沿轴向由上至下递增, 压制结束后, 上部、中部和下部孔隙率分别为0.03%、0.53%和1.40%。
(3) 颗粒主要在压制方向(轴向)发生位移, 在径向上位移和形状变化不大。模具与颗粒间的外摩擦力方向是向上, 而颗粒间的内摩擦力方向是随机的, 这使得中间区域的颗粒向下发生的位移比靠近模具壁附近区域颗粒发生的位移更大。
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